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碳微球制备及其催化应用方面取得进展

发布时间:2018-08-31来源:山西煤炭化学研究所点击量:272
近日,中国科学院山西煤炭化学研究所研究员李学宽团队与山西大学教授杨恒权团队合作,首次提出了以Pickering乳液为模板,基于表面活性剂乳滴限域空间组装来制备内部结构丰富的碳微球的合成策略,并取得成功。碳微球由于具有良好的化学稳定性、低的流体阻力、便于与反应系统分离等特点,在实际的工业应用中具有很大的优势。尤其是具有多级或多区域内部结构的微球,不仅能显著提高内部的传质,更让发生在其内部的化学过程的时空控制成为可能。因此,合成具有可控内部结构的碳微球受到研究人员的广泛关注。然而迄今为止,现存的方法都无法满足在微米尺度上合成具有内部丰富结构的碳球。

  面对这一挑战,研究人员提出了全新的合成策略,并且通过改变合成参数来可控地调整微球内部结构,得到一个前所未有的内部多结构的碳微球库(图1)。同时,研究人员通过对中间过程的捕捉以及根据乳滴限域空间内相变的理论基础,提出了微球内部结构的演变机理(图2,详见文章相关内容)。更重要的是,研究人员还发现乳滴的限域效应,这种效应不仅影响了微球内部结构的变化,更提高了中孔结构的有序性。通过乙酰丙酸加氢反应,团队人员验证了这些内部结构丰富的微球在内部传质和分离回收方面的优势,突出了其在工程应用上的优越性。此外,该策略还能够一步对碳微球进行N、Co功能化,所得催化剂在芳香硝基化合物选择性加氢过程中展现了优异的活性、选择性以及稳定性。上述研究结果为碳材料以及其他无机材料的合成研究开辟了新的视野,所揭示的形成机理以及乳滴限域效应为制备具有内部复杂结构的微球提供了一个通用的原理。


  图1. SEM图像:微球的内部结构随(A)碱浓度,(B)温度和苯酚量的演变。标尺=10 μm。


  图2.碳微球及内部结构形成机理的示意图。(A)界面聚合;(B)内部结构的演变。

  该研究得到国家自然科学基金、山西省青年三晋学者项目等的资助与支持。相关工作发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 10899-10904),并得到Nature主页的highlight报道:An interior-design guide for microscopic spaces—detailed polymer structures generated in water droplets can be turned into carbon spheres。

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